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裴艳中课题组在《Joule》发文揭示最高效热电材料

清洁能源是社会可持续发展的动力,热电技术基于塞贝克效应,利用温差驱动材料内部载流子定向迁移直接将废热转换成电能(图1),具有无污染、无噪音的特点,是未来社会发展不可或缺的能源技术之一。


图1. 热电材料温差发电示意图(Joule期刊第1卷第4期封面)


热与电转换效率的提高需要热电材料自身性能的优化(由热电优值大小表示),即增强电传输性能并同时减弱热传输性能,使之如金属般导电却如玻璃般绝热。高晶体对称性材料通常具有高的能带简并度,有多条等效通道同时参与电子的运输,有利于获得高的电导率;而低对称性材料则往往具有复杂的晶体结构,有利于获得低的热导率。由于热传输性能的减弱可同时由其他手段(如材料中的缺陷)来实现,现有的热电研究绝大多数关注高对称性材料。通过调控材料的晶体结构,如适当降低材料晶体结构对称性,有望实现电传输性质如高对称性材料而热输运性质如低对称性材料,从而大幅提升材料热电性能(图2)。


           图2. 晶体结构对称性调控提升GeTe热电性能


运用上述研究思路的指导,同济大学材料学院裴艳中教授和香港大学、中科院上海硅酸盐研究所、美国西北大学、美国劳伦斯伯克力国家实验室相关研究团队合作,近期在较低对称性的GeTe材料中实现了热电性能的突破。所研制的较低对称性材料在600 K时热电优值达到2以上(图2),300-600 K器件热电优值达到1.3(图3a)、300-800 K达到1.5(图3b),该三项指标均领先于现有热电材料报道值。该研究发现了低对称性材料反而具有更高热电性能的首例,为现有热电材料的性能优化提供了新思路和调控自由度,并为开发低对称性热电材料提供重要指导。

GeTe热电材料,在高温下 (T>720 K)具有高对称的立方结构,随着温度降低其晶体结构逐转变为低对称性的菱方相。该晶体结构对称度的转变引起本文作者的高度关注,在前期多项工作的基础之上,本研究发现可通过元素掺杂调控GeTe材料的晶体结构对称性,从而改变其菱方-立方晶体结构转变温度。最终在近立方结构下实现了该类材料能带简并度的最大化,同时晶格热导率接近现有报导最低值。与现有注重GeTe热电材料高对称立方相性能的研究不同,该研究关注具有较低对称性的菱方相的热电性能,通过晶体结构的调控实现了电、热输运性质的双重优化。

相关成果发表于Cell新姐妹期刊Joule上,是该课题组在该期刊发表的第二篇研究论文(链接:http://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30085-0),第一篇主要研究最小化晶格热导率的材料设计方法,并被选为封面论文(图1)。同济大学裴艳中教授为本文通讯作者,博士生李娟为第一作者、博士生张馨月为共同第一作者。感谢国家自然科学基金及国家“青年千人”计划对本研究工作的资助。


图3. (a) 300-600 K及(b)整个工作温区内其他热电材料器件热电优值(ZT)与GeTe的比较


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