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赵国华、赵红颖团队研究成果发表于《德国应用化学》,为绿色、高效水处理技术提供新方法

近日,我校化学科学与工程学院赵国华教授、赵红颖教授团队在化学领域国际著名期刊“Angewandte Chemie International Edition”(《德国应用化学》)上发表了题为“Selective electrocatalytic reduction of oxygen to hydroxyl radicals via 3-electron pathway with FeCo alloy encapsulated carbon aerogel for fast and complete removing pollutants”的论文。该研究提出以分子氧为绿色氧化剂,3电子选择性电催化还原原位产生羟基自由基,可用于环境污染物的快速、高效去除,突破了传统芬顿方法中以过氧化氢为氧化剂的经典反应概念,无需投加过氧化氢和铁盐试剂,为绿色、高效水处理技术提供一种崭新的方法。                        

发展绿色、高效的水污染控制新技术一直是水环境污染治理的研究热点,直接影响着水资源的生态安全和人类健康。芬顿反应作为一种环境友好的高级氧化技术(AOPs),操作简单,能高效产生活性氧物种羟基自由基(∙OH),具有氧化能力强、矿化效率高等优点,在环境水污染控制领域受到研究者广泛关注。然而,传统芬顿反应中∙OH的产生受限于Fe(II)/Fe(III)循环反应速率慢的限制,pH适用范围窄,是当前实际水处理中亟待解决的关键问题。

分子氧是自然界中最为丰富、清洁且廉价易得的氧化剂。然而分子氧在常温常压下非常稳定,无法直接用于有机污染的降解。这是因为分子氧是三线态分子,与单线态有机污染物的反应是禁阻的,必须经过催化活化才能用作氧化剂。因此,如何以分子氧为氧化剂,为进一步发展绿色、高效的∙OH产生方法,克服经典芬顿反应中的问题,是提升芬顿等高级氧化技术升级的前沿发展方向和重要科学问题,也是目前环境领域的研究热点。

赵国华教授、赵红颖教授团队在研究工作中,提出了电催化还原分子氧产生∙OH的新方法,构筑具有碳层包覆合金结构的一体化铁钴碳气凝胶(FeCoC)阴极,该电极具有高比表面积、高空间利用率、高导电性、且易直接成型等优异电化学性能。研究表明,电催化还原分子氧的活性位点位于石墨碳层表面,首先发生两电子电催化氧还原产生H2O2,进而H2O2单电子电催化还原产生∙OH。通过原位气压测试验证了整个分子氧还原为电化学过程,表观电子转移数为3.1。不同于传统芬顿反应,整个分子氧还原为电催化过程,电催化活性位点在石墨碳层表面,铁钴合金被保护在碳层内部,不仅避免与外界溶液接触反应,无金属离子溶出,不产生铁泥,还克服了传统芬顿反应Fe(II)/Fe(III)价态循环慢的速率控制,将该电催化还原分子氧能在宽pH(3-11)范围保持HO•的高产生效率。将该方法应用于有机污染物的降解,5 分钟内可完全降解污染物,且电极循环稳定性优异,具有良好的应用前景。同时,该团队通过X射线吸收近边结构光谱、近边X射线吸收精细结构光谱、电子顺磁共振波谱、原位气压法、线性扫描伏安法以及密度泛函理论计算对电催化还原分子氧选择性产生∙OH的分子机理进行了深入探究。该研究工作提出的界面电子调控选择性电催化还原分子氧产生∙OH理论体系,为有毒有害有机污染物的绿色、高效氧化降解新方法的研究和应用提供了重要理论基础,拓展了环境水处理技术。

赵国华教授、赵红颖教授为论文通讯作者,化学科学与工程学院硕士研究生肖凡为论文第一作者。相关研究工作获得了国家自然科学基金重点项目和面上项目的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202101804


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